マイメロディ(愛称マイメロ)が夢野歌のもとを離れ、マリーランドに帰ってから3年の月日が流れていた。歌は高校2年生に成長し、毎日をエンジョイ中。しかし一方、マリーランドでは大事件が勃発。何者かが禁断の魔法グッズ「ドクロボウ」を盗み出し、マリーランドを大混乱に陥れたのだ。犯人はやっぱりクロミたち。人間界へ逃亡したクロミを追って、マイメロは再び人間界を訪れることになる。そこで歌や駆たちとの感動の再会を果たすが、せっかくクロミを見つけても、マイペースなマイメロは「クロミちゃん発見。ドクロボウを盗み出すなんてメッだよ」という調子で、なかなか捕まらない。そんなとき、歌と駆の関係に異変が…。テレビアニメ「おねがいマイメロディ」から3年後の物語を、アニメ制作スタッフが再集結して紡ぐラブコメ・ファンタジー。